由于化石能源具有不可再生性,利用化石能源会产生对环境有害的物质,用光催化分解水把太阳能转化为清洁可再生的氢能源得到越来越多的研究。对于光催化来说,如何提高半导体材料对太阳光的吸收和提高太阳光能量的转换率依然是该领域研究的重点。Zn-Cd-S固溶体具有可见光响应的高效率光催化分解水制氢能力,经过渡金属Cu掺杂后,其光催化性能可得到很大的提高,但如何进一步提高该材料体系的性能以及Cu掺杂提高光催化性能的机理还需要进一步的研究。
在深圳研究生院新材料学院潘锋教授的指导下,博士后梅宗维和张炳凯与团队老师和研究生合作,通过实验及理论计算相结合的方法发现Cu2+掺杂Zn0.5Cd0.5S后自发变为Cu+,并促使S缺陷生成。同时,Cu+和S缺陷将分别接受光生空穴和光生电子,从而提高光生载流子的分离能力。结合Cu掺杂提高可见光吸收的性质,Cu掺杂样品的光催化分解水产氢性能最高是未掺杂样品的2.8倍,达到21.4mmol/h/g,在428nmLED光照下的量子效率达到18.8%。研究成果第一次成功解释了Cu掺杂提高Zn-Cd-S体系光催化性能的机理,且为目前光催化水分解产氢性能的世界一流水平。该研究成果以全文形式(“Tuning Cu dopant of Zn0.5Cd0.5S nanocrystals enables high-performance photocatalytic H2 evolution from water splitting under visible-light irradiation”)发表于能源领域顶尖杂志Nano Energy上(影响因子IF=11.3)。
图1.Cu+掺杂Zn0.5Cd0.5S固溶体提高光生载流子分离能力的示意图
图2.a)Cu掺杂及未掺杂Zn0.5Cd0.5S可见光催化分解水制氢性能比较 b)Cu(2%)掺杂未掺杂Zn0.5Cd0.5S在不同波长LED照射下的吸收性能及量子效率比较
本工作在光解水材料的实验和机理研究取得重要进展,得益于国际化团队交叉学科的协同创新,参与本工作的有北大物理学院的龚旗煌院士团队(开展了快速激光光谱研究)、美国阿贡国家实验室Dr.Amine团队(开展同步辐射的硬x-ray结构研究)、美国伯克利国家实验室杨万里团队(开展软x-ray吸收谱的研究),以及日本团队等8个团队。梅宗维和张炳凯是文章的共同第一作者,潘锋为通信作者。该项工作得到了广东省引进科技创新团队项目、深圳孔雀计划及深圳创新委科技计划等项目的支持。
编辑:山石
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