近日,北京大学工学院郭少军团队在燃料电池高性能低铂电催化剂研究方面取得紧张进展。该工作首先合成含有高指数面的Pt3Fe多级纳米线,再通过煅烧得到含有两个原子层厚的Pt-skin结构,并评估了该材料在酸性介质中的氧还原和醇氧化催化性能,最后基于DFT理论计算效果证实含有高指数面的Pt-skin 外观对反应中心体的吸附能优化,有利于电催化反应的进行。该工作首次将Pt-skin 和高指数面结合,在催化剂活性和稳固性方面有了很大提拔,为高性能电催化材料的设计和开发指出了新方向。合作成果以“研究通信”的情势发表在最新一期国际权威学术期刊《先辈材料》(Advanced Materials)上(doi: 10.1002/adma.201705515),全文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201705515。
质子交换膜燃料电池(Proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs)有利于解决目前全球性的能源短缺,环境污染及天气转变等题目,被认为是替换传统内燃机的理想动力供给设备。然而,PEMFCs的商业化应用受限于其较高的Pt负载量用于催化电极反应的进行,尤其是阴极动力学缓慢的氧还原反应(Oxygen reduction reaction, ORR)。因此,设计及合成低Pt用量高催化活性的电催化剂至关紧张。进步ORR活性的一个有用策略是将过渡金属(M)与贵金属Pt 合金,通过配体和应力效应来调控其近外观组份。研究注解,具有三明治结构的Pt-skin对ORR的催化性能杰出;同时,Pt的高指数晶面也较其它低指数晶面有更高的催化活性。若能结合以上两种结构特性,势必会进一步促进电催化反应的进行。然而,如何实现该结构的合成仍是一个伟大挑衅。
为解决这一题目,郭少军团队设计开发了一种新型合成路线,得到了具有Pt-skin结构和高指数晶面的一维纳米线结构。物理表征效果证明,所得锯齿状一维Pt3Fe纳米线外观形成了约两个原子层厚的Pt-skin结构。电化学实验注解,该催化剂的比质量和面积活性分别达到了4.34 mA cm−2和2.11 A mg−1,比商业Pt/C分别高出16.7 和13.2倍,且具有极为杰出的电化学稳固性。进一步计算研究发现这种独特结构所体现的配位和应力效应能够优化氧吸附能,从而大大进步催化活性。该工作将对电催化理论研究和新型高效燃料电池电催化剂的开发具有引导意义,也为下一代高性能低成本电催化剂的结构设计提供了新思路。
郭少军为论文的通信作者,博士后骆明川和联合培养博士生孙英俊为共同第一作者。该项目得到国家天然科学基金和科技部重点研发计划等项目支撑。
编辑:白杨
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